2005年，卖掉卓越之后，雷军开始研究移动互联网和电子商务。后来，他在自己的新浪博客上陆续写文章发表观点。他认为：“未来移动互联网将 10倍于PC互联网的规模。”也是从这个时候起，他把早年间“不炒股，不投资”的原则暂时放到一边，试探性地投资了拉卡啦、我有网和多玩网等几家企业。
2007年底，雷军离开金山，用他自己的话说，他“开始拎着一麻袋现金看谁在做移动互联网，第一名不干找第二名，第二名不干找第三名”。截止目前为止，雷军已经是17家初创型企业的天使投资人。这些企业沿着移动互联网、电子商务和社交三条线整齐分布。雷军自称“无一失手”。尽管这17家公司还未有一家上市，但已经有凡客诚品这样估值超过50亿美元的企业。2011年夏天，易凯资本董事长王冉在微博上说：“全中国都是雷军的试验田。”
对于所谓“雷军系”的说法，雷军非常忌惮。2011年5月，雷军和马化腾(微博)有一次私下会面，马化腾说，你现在很牛哇，雷军赶紧否认，没有没有，那都是别有用心的人说的。事实上，雷军更希望外界认为他做投资是无心插柳的行为，而不是有意为之的布局。他甚至说：“哎呀，那都是朋友之间帮忙，你就把我当成一个热心的大婶好了。”
不过，客观来看，雷军喜欢下围棋，他是一个做事情规定性极强的人，很难想象他会东一榔头西一棒槌地行事。即便他的投资并无战略意图，但这段生涯还是为他后来的创业作了很好的铺垫。他自己也承认说：“中间那几年也没闲着，投资就是在练兵、在磨刀……我想做移动互联网，但是移动互联网我不懂。不懂就要交学费，最好的办法就是多听多看别人怎么做的，那不就懂了么，不需要在第一线。2005年，移动互联网零零星星几个人在做，都是门外汉。但技术是有累积性的，在UCweb折腾一段时间之后，我对这个行业已经通透了。”
2007年底，iPhone的出现为雷军带来了巨大的希望和热情。他买了很多iPhone，到处送人。不过，雷军在崇拜乔布斯之余，一直在给乔布斯的产品挑毛病：待机时间太短啦、不能转发短信啦、用着硌手啦、信号不稳定啦……“我就搞不懂，手机为什么能卖那么贵。电脑行业10-15%的毛利已经很好了……他也是门外汉，但是乱拳打死老师傅……我对移动互联网已经通透了，iPhone使我对做手机有了浓厚的兴趣。这种软件、硬件和互联网结合的趋势让我开始琢磨怎么做手机。”
2009年中，雷军向林斌发出了邀请：有家叫做魅族的公司不错，你去说服他们用Android。林斌和雷军一起飞往珠海，两次探访魅族，并且和魅族创始人黄章有过深入交流。
“魅族做得非常好。”一位投资人说，“它通过BBS做网上营销，经营两年，培养200万粉丝，卖出大概60万台M8。M8的参数配置跟苹果咬得很紧，但价钱是苹果的一半。市场上真正的互联网手机就这么两家。”
两年后，当雷军发布第一代小米手机的时候，黄章在魅族的社区里发言，表示雷军当年打着天使投资人的旗号，从魅族得到了不少商业机密。
雷军的说法是：“你做一件事情肯定要了解同行做到什么程度了，要做充分的市场调查。我也拜访了很多家……我也有过其他的思路，但最终决定自己做。做顶配手机，有实力的不见得愿意跟你合作，没实力做出中等水平又不是我要的，只能自己做。”
在雷军公开回应黄章之前，两人的关系是个引人入胜的谜。无论如何，魅族和黄章打开了雷军做手机的潘多拉盒子，并且很可能最终促使雷军下定决心，自己创业做手机。2009年10月，雷军向一直保持密切联系的林斌发出邀请，合伙创业。
雷军的邀请让林斌略感意外。此前，他一直认为雷军想要投资他创业。
此时，林斌过着标准的外企高级职业经理人的生活。从微软11年到谷歌4年，他的职业生涯一直很稳定。对于林斌这样的人来说，创业是一件机会成本很高的事情。
2009年9月，林斌的顶头上司李开复宣布辞职。2010年1月，谷歌宣布退出中国。更早些时候，林斌答应了雷军的邀请。他只问了雷军两个问题，但是反复问过四次：你什么都有了，创业图什么?你有没有雄厚资金支持?雷军说了一句话，彻底打消了林斌的顾虑。他说，拿不到钱我自己出，我就有这么多。
2009年11月的某个晚上，雷军和晨兴资本合伙人刘芹通了个漫长的电话。两人从晚上9点谈到第二天早上9点，雷军换了三块手机电池，刘芹换了三个手机。最后，刘勤答应加入，投资雷军这项未知的事业。
事后回想，雷军在12个小时里说的四个字打动了刘芹：敬畏之心。雷军说，我对创业仍有敬畏之心。刘芹问，为什么敬畏。雷军说，因为我看过太多人死了，不是因为他叫做雷军，就不会死。
小米：豪华团队
雷军从一开始就决定要打破手机硬件行业的游戏规则。他是一个在互联网领域屡战不休，又曾被放逐的人，这一次，他要用互联网的方式来做手机硬件。
2011年10月底，雷军和林斌之间长达半年的彼此打量、互相试探的阶段正式结束。话被挑明了，大家一起干，做手机。
这时候，雷军对于移动互联网和手机行业的判断更加清晰了。他总结了六大趋势，并且在后来很长一段时间里当作创业教材反复宣讲：手机电脑化、手机互联网化、手机公司全能化、颠覆性设计、要做能打电话的手机、手机要做出爱恨情仇。
在这六大趋势的基础上，从一开始，雷军就描绘了一张大致的前进蓝图：搭建一个融合谷歌、微软、摩托罗拉和金山的专业团队;先做移动互联网，至少一年之后再做手机;用互联网的方式做研发，培养粉丝，塑造品牌形象;手机坚持做顶级配置并强调性价比;手机销售不走线下，在网上销售;在商业模式上，不以手机盈利，借鉴互联网的商业模式，以品牌和口碑积累人群，把手机变成渠道。
简言之，雷军从一开始就决定要打破手机硬件行业的游戏规则。他是一个在互联网领域屡战不休，又曾被放逐的人，这一次，他要用互联网的方式来做手机硬件。
其实他和林斌比谁都清楚，这一次的风险到底有多大。一方面，雷林二人的确不懂硬件，另一方面，手机硬件市场的竞争在他们筹备创业的时候已经日渐白热化了，硬着头皮也得上。
一位资深人士评价说，雷军来得正是时候。“这是一场三国杀。一个是苹果，一骑绝尘。一个是Andriod系手机，包括摩托罗拉、三星和HTC。还有一个是诺基亚和微软的结盟。这场战争因为苹果的专利权官司和谷歌对摩托的收购，已经白热化了。5年前，诺基亚一统天下的时候，雷军肯定不敢进来。但是现在，好比东汉末年，天下大乱，大佬捉对厮杀……这时候雷军的到来好比当年的刘备，浑水摸鱼，很有机会。”
雷军和林斌的第一步，是寻找一个做移动互联网的强势团队。移动互联网的研发分为工程、产品和设计三个层面，在每一个位置上，都分别需要一个高手。二人分头行事。2009年11月，雷军找到金山旧部黎万强，林斌找到微软旧部黄江吉。黎万强刚刚辞职，本打算开影楼，做商业摄影生意。黄江吉在微软负责的WindowsMobile项目刚刚被总部一声令下叫停。机缘之下，一拍即合。